Tussen 1909 en 1917 kopen de Kröllers stapsgewijs stukken land op de Veluwe, in totaal bijna 6.500 hectare. Ze houden beiden van paardrijden en het buitenleven, maar voor Anton zijn waarschijnlijk ook zakelijk belang en status belangrijke overwegingen om de relatief goedkope grond te verwerven. Tot de aankopen horen landgoed en boerderij De Harscamp en de voormalige pachtwoning De Hofstede. Architect Leo Falkenburg renoveert De Hofstede tot een bescheiden buitenverblijf, dat Helene Het Klaverblad doopt als verwijzing naar haar vier kinderen. De Kröllers verblijven er zo vaak als mogelijk is: ‘Niets beter voor lichaam & geest dan die liefde voor buiten.’

In juni 1910 maakt Helene met haar dochter een reis door Italië. Ze bezoeken Milaan, Rome en Florence, waar vooral de meesters uit de Renaissance grote indruk op haar maken. Maar de architectuur beweegt haar misschien nog meer. Ze beschrijft het uitzicht vanuit haar hotelkamer: ‘abstracte, vlakke gevel van een kerk, zoo als ik ze nog nergens in de wereld aantrof’. In de eenvoudige lijnen ziet Helene de ‘groote Spinoza waarheid’ en de behoefte groeit om in haar eigen huis eenheid en rust te ervaren. Het imposante Palazzo Vecchio van de roemruchte bankiersfamilie de’ Medici in Florence, zet haar ook aan het denken over haar rol in de wereld: ‘hoe men het van heel ver en overal zag en toch niet door koningen maar van mensen was gebouwd.’

Helenes indrukken krijgen vaste vorm wanneer ze in 1911 een levensbedreigende operatie moet ondergaan. Ze besluit om, als ze de operatie overleeft, voor haar collectie een museumhuis te laten bouwen, dat ze wil nalaten aan het Nederlandse volk. Vanuit het ziekenhuis schrijft ze: ‘En nu, Sam, moet het groote wonder er uit: ik bouw mijn nieuwe huis en het wordt een museum. […]. Dan zou het over honderd jaar al zijn een interessant monument van kultuur, […] zoo natuurlijk & levend als het tot nog toe niet was vertoond.’

Om dit plan te verwezenlijken kopen de Kröllers nabij Wassenaar een stuk grond dat ze landgoed Ellenwoude noemen. Ook Helenes manier van verzamelen verandert. Ze laat zich niet langer leiden door smaak, maar verzamelt alleen nog kunstwerken die ‘de toets van de toekomst kunnen doorstaan’.